写于 2017-05-15 01:42:28| 金沙平台| 总汇

绿色晶体,百万分之一毫米,保留了光系统II的分子结构和活性,光系统II将水光分解成分子氧图片由Jan Kern,伯克利实验室提供研究人员向生产人工光合作用系统迈出了一步清洁,绿色和可再生能源利用来自SLAC的Linac相干光源的X射线脉冲,研究人员能够在室温下同时成像光系统II的原子和电子结构,这是一种对光合作用至关重要的金属酶,从提供能量的活细胞到固氮,分解水分子,金属酶的催化活性 - 含有金属离子的蛋白质 - 对地球生命至关重要更好地理解这些催化活动背后的化学反应可能为激发新技术铺平道路,最显着提供清洁的人工光合作用系统现在,美国能源部(DOE)的劳伦斯伯克利国家实验室(伯克利实验室)和SLAC国家加速器实验室的研究人员朝着实现这一目标迈出了重要的一步

使用超快,强烈的脉冲来自SLAC的Linac相干光源(LCLS)的X射线,这是世界上最强大的X射线激光器,研究人员能够在室温下同时成像光系统II的原子和电子结构,这是一种对光合作用至关重要的金属酶“这是首次将飞秒X射线脉冲用于在室温下同时收集金属酶晶体的X射线衍射(XRD)和X射线发射光谱(XES),“伯克利化学家Junko Yano说道

实验室物理生物科学部门是该研究的领导者之一“在相同条件下收集同一晶体的衍射和光谱数据需要详细了解金属酶催化背后的机制“Yano是一位通讯作者,与Berkeley Lab物理生物科学部的化学家Vittal Yachandra和SLAC的物理学家Uwe Bergmann一起撰写了关于这项研究的论文

科学期刊论文题为“同时飞秒X射线光谱和室温下光系统II的衍射”(见下文共同作者的完整列表)光系统II,绿色植物,藻类和蓝细菌中的大型蛋白质复合物,唯一已知的能够利用太阳光将水氧化成分子氧的生物系统光系统II对水的光氧化负责地球大气中的大部分氧气光系统II的核心是锰 - 钙(Mn4Ca)复合物,当太阳光子激发催化氧化态(S1-S4)的四光子步循环,最终产生分子氧科学家n需要观察Mn4Ca离子的完整X射线晶体学,但该分子对辐射高度敏感“即使晶体在低温下成像,对金属酶晶体的X射线损伤一直是科学家的一个大问题,”Yachandra说“LCLS是目前世界上唯一能够以高强度提供飞秒脉冲的X射线源,使我们能够在暴露于X射线束之前对完整的光系统II晶体进行成像”SLAC的LCLS是一个X射线自由电子激光器(XFEL)由2英里长的线性加速器(或线性加速器)驱动,在飞秒时间尺度上产生X射线光脉冲这些脉冲比最强大的脉冲亮10亿倍以上同步加速器SLAC由斯坦福大学代表DOE运营

通过同时进行XRD / XES实验,Yano,Yachandra及其同事能够观察几何结构并遵循变化在Mn4Ca催化剂的电子结构中,它们用可见光激光脉冲泵浦光系统II晶体以模拟太阳光子“我们能够明确地证明光系统II复合物和Mn4Ca复合物在前两个步骤中保持完整(光氧化过程的S1和S2),“Yachandra说 伯克利实验室计算机科学家,该研究的共同作者Nicholas Sauter说:“为了得出这些结论,我们开发了新的软件工具,并且正在学习如何处理由此类研究产生的大量数据

实时“对于本研究的下一阶段,研究人员计划研究光系统II水分解过程中的最后两个步骤了解光系统II如何将水分子分解为氧气,电子和氢离子对于开发一种有效且高效的光合作用人工版本,可以从阳光,二氧化碳和水中产生液体燃料“获得光系统II机器中最终光子步骤的关键快照将真正回答我们在关于这个系统如何工作的时刻,“伯克利实验室物理生物科学部门的化学家Jan Kern和Sci的第一作者SLAC说

Yano说:“我们有兴趣了解自然光合作用中的设计原理,这只能通过从所有州收集数据来获得,这对于制造用于水分解的人工光驱催化剂非常有用”Beyond photosystem II和光合作用,伯克利实验室/ SLAC团队已经证明,使用超短超亮X射线脉冲的同时XRD和XES研究可用于蛋白质和金属辅助因子中光驱动结构变化的未来时间分辨研究,在功能条件下金属酶催化金属中心的化学动力学“我们希望这种方法适用于许多金属酶,包括那些已知对X射线光还原和辐射损伤非常敏感的金属酶,以及广泛的时间尺度,从飞秒开始,“Yano说科学论文的其他作者是Roberto Alonso-Mori,Rosalie Tran,Johan Hattne,Richar d Gildea,Nathaniel Echols,CarinaGlöckner,Julia Hellmich,Hartawan Laksmono,Raymond Sierra,Benedikt Lassalle-Kaiser,Sergey Koroidov,Alyssa Lampe,Guangye Han,Sheraz Gul,DörteDiFiore,Despina Milathianaki,Alan Fry,Alan Miahnahri,Donald Schafer, Marc Messerschmidt,Marvin Seibert,Jason Koglin,Dimosthenis Sokaras,Tsu-Chien Weng,Jonas Sellberg,Matthew Latimer,Ralf Grosse-Kunstleve,Petrus Zwart,William White,Pieter Glatzel,Paul Adams,Michael Bogan,Garth Williams,SébastienBoutet,Johannes Messinger和Athina Zouni除伯克利实验室和SLAC外,其他参与此项研究的机构还有德国柏林技术大学,瑞典Umeå和斯德哥尔摩大学以及法国欧洲同步辐射设施

这项工作得到美国能源部办公室的支持

科学,国立卫生研究院,德国研究基金会(DFG),亚历山大·冯·洪堡基金会,于默奥大学,K&A Wallengberg基金会, d瑞典能源署出版物:Jan Kern等,“室温下同时飞秒X射线光谱和光系统II的衍射”,科学DOI:101126 / science1234273来源:劳伦斯伯克利国家实验室Lynn Yarris图片:图片提供者Jan Kern,伯克利实验室